¿Es grosero decirle a alguien que está molesto?

Rudo o no, es inútil.

Por otro lado, es apropiado y posiblemente útil contarle a alguien sobre un comportamiento particular que le molesta.

La diferencia es que, en el primer caso, usted está insultando a la persona e insinúa que hay algo intrínsecamente incorrecto en que no se le puede dar ningún recurso, pero se defiende o lo ignora. En el segundo no los ha acusado de un defecto de personalidad, solo un comportamiento particular que tienen la oportunidad de modificar.

Esto es similar a la diferencia entre decirle a alguien que es estúpido y decirle que hicieron algo estúpido.